寧波材料所在多通道電荷轉移態的高效藍光OLEDs材料方麵取得研究進展

   有機發光二極管(OLED)技術具有低能耗、響應快、可製備柔性器件等優點,在平板顯示、虛擬現實(VR)、增強現實(AR)、可穿戴設備等領域具有巨大的市場潛力。近年來,空間電荷轉移型-熱活化延遲熒光材料(TSCT-TADF)由於其固有HOMO-LUMO空間分離距離可形成較小的單三線態能級差(ΔEST),引起了研究者的極大興趣。TSCT-TADF可以被認為是分子內激基複合體,是激發態電荷轉移複合物的一種類型。極小的給體與受體間距可以打開TSCT通道,產生有效的電荷相互作用和/或電荷轉移,顯著加速反向係間竄越速率。但由於TSCT-TADF分子相對於化學鍵電荷轉移(TBCT)分子具有較長的CT長度和較小的前線分子軌道(FMO)重疊積分,因此仍存在較長的輻射衰減時間(τP)和較低的輻射速率(),可能會降低材料的PLQY。另一方麵,基於螺旋結構TADF分子剛性的結構特征,可以降低材料在激發態下構型變化,降低非輻射衰減。同時,龐大的分子結構可以有效阻礙π-π堆積,降低非輻射衰減速率;“惰性”非共軛的端基片段限製了Dexter能量轉移(DET)的電子交換相互作用,從而限製了聚集誘導猝滅(ACQ),所以這類TADF發光體可以獲得高PLQYs。因此將螺環結構應用於TSCT-TADF將同時獲得高的PLQY和大的反係間竄躍(RISC)速率。

  有鑒於此,中國科學院寧波材料技術與工程研究所有機光電材料與器件團隊的葛子義研究員和李偉副研究員以及鄭州大學徐慎剛教授成功設計並合成了具有TBCT和TSCT兩種電荷轉移方式的熱活化延遲熒光分子PhCzSpiroS-TRZ。該分子是由2,4,6-三苯基-1,3,5-三嗪(TRZ)受體和螺旋雜環結構SpiroS耦合,形成剛性的分子骨架,並橋連一個額外的9-苯基-9h-哢唑(PhCz)給體所形成的。分子整體形成一個傾斜的“U”型,不僅可以增大空間位阻,還可以進一步分離FMOs,並形成一個額外的TSCT輻射衰變通道,進一步加速輻射衰變和RISC過程。新設計的材料PhCzSpiroS-TRZ的達到了2.2×107 s-1,在所有的TSCT-TADF分子中處於較高的水平;通過結合TBCT、TSCT和較強的SOC效應,PhCzSpiroS-TRZ獲得了2.2×105 s-1的快速RISC過程。基於PhCzSpiroS-TRZ的藍光TADF-OLED和TSF-OLED分別獲得了最大33.6%和32.8%的EQE。這些結果為設計高效的TADF客體和敏化劑提供了一種新的分子設計策略。相關成果以“Multiple Charge Transfer Processes Enable Blue Emitter for Highly Efficient OLEDs”為題發表在國際期刊Advanced Optical Materials(DOI:10.1002/adom.202300017)上,寧波材料所葛子義、李偉和鄭州大學徐慎剛為該文的通訊作者。

  該論文得到了國家傑出青年基金(21925506)、國家自然科學基金(U21A20331、51773212、81903743、52003088)、寧波2025重點研發計劃(2022Z124、2022Z119)等項目的支持。

雙電荷轉移通道和器件效率示意圖

  (新能源所 李偉)

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